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分子科学研究所在碳纳米管限域多酸团簇研究中取得重要进展

近日,化学化工学院分子科学研究所青年教师朱胜及合作者,在碳纳米管限域多酸团簇一维异质结构制备及应用方面取得重要进展,研究以“One-dimensional heterostructures of polyoxometalates-encapsulated carbon nanotubes for enhanced capacitive energy storage”和“Biaxially-strained phthalocyanine at polyoxometalate@carbon nanotube heterostructure boosts oxygen reduction catalysis”为题,分别发表在Cell子刊《Cell Reports Physical Science》和《Angewandte Chemie International Edition》。

碳纳米管由于电导率高、理论比表面积大、化学稳定性好等优点,被认为是一类理想的电化学储能与催化剂载体材料。通常而言,由于较强的管间范德华力,碳纳米管容易缠绕或团聚成束,致使活性比表面积降低。单壁碳纳米管具有更大的长径比,相关问题更为突出。

针对上述现象,研究人员将磷钨酸客体分子装填到单壁碳纳米管中(直径约为1.4 nm)。在碳管限域作用下,团簇分子在碳纳米管空腔中形成一维链状结构(图1)。研究发现,碳纳米管会将电子部分转移给磷钨酸,导致表面电荷密度降低,弱化了碳纳米管之间的范德华力,进而缓解了碳纳米管的团聚现象。另一方面,磷钨酸分子通过氧化还原反应提供赝电容,碳纳米管的限域效应可以极大地提高其循环稳定性。

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图1. 单壁碳纳米管限域多酸团簇一维异质结构的合成示意图及电镜表征

基于碳纳米管限域多酸团簇一维异质结构独特的理化特征,研究人员进一步在其表面负载酞菁铁分子作为氧还原反应催化剂(图2)。一方面,磷钨酸可以调控碳纳米管的局域电荷分布,增强与酞菁铁分子的相互作用,提高复合结构的稳定性;另一方面,装填磷钨酸碳纳米管的曲率效应诱使酞菁铁分子产生双轴应变,其结构对称性被打破,进而表现出增强的氧还原反应性能。将该催化剂用于锌-空气电池,同样展示出优异的充放电性质和循环稳定性。

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图2. 单壁碳纳米管限域多酸团簇一维异质结构负载酞菁铁催化剂的合成示意图及电镜表征

上述研究为碳纳米管限域效应在高性能能量存储与转换材料研究方面提供了思路,分子科学研究所朱胜博士为论文第一兼通讯作者。相关工作获得了中国科学院深圳先进技术研究院、北京大学、南方科技大学的合作和支持,以及国家自然科学基金及山西省自然科学基金的资助。

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